Lass mal das letzte `\\` beim ersten `split` weg, so wie Du das auch beim zweiten `split` gemacht hast.hast.
\documentclass{article}
\usepackage{amsmath}
\begin{document}
\begin{align}
\begin{split}
\delta'\omega^0-\sigma'\omega^1&=0\\
\delta\omega^1-\sigma\omega^0&=0 % <- geändert
\end{split}\\
\begin{split}
\delta\omega^0-\rho'\omega^1&=-i\pi_{1'}\\
\delta'\omega^1-\rho\omega^0&=-i\pi_{0'}.
\end{split}
\end{align}
\end{document}
Ergebnis:
[![alt text][1]][1]
[1]: http://texwelt.de/wissen/upfiles/tw_align2split_1.png
