Einfach mit `\addtocontents{toc}{<tokens>}` ein `\begin{multicols*}{2}` davor und ein `\end{multicols*}` danach einfügen.
\documentclass[landscape]{scrartcl}
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\begin{document}
\begin{multicols*}{2}%[''titel'']["Abstand"]
\rule{2cm}{12cm}
{ \RedeclareSectionCommand[font=\centering\Huge]{section}
\section*{Hier der Haupttitel} }
\vfill\null
\columnbreak
\tableofcontents
\bigskip
\lipsum[66]
\addsec[short version sec]{}
%\addsubsec[short version subsec]{}
\addtocontents{toc}{\protect\begin{multicols*}{2}}
\addsubsectiontocentry{}{subsec 1111}
1111}\leavevmode\newpage
\addsubsectiontocentry{}{subsecaaa 2222}
2222}\leavevmode\newpage
\addsubsectiontocentry{}{subsecbb 3333}
3333}\leavevmode\newpage
% Hier Spaltenumbruch gewünscht
\addsubsectiontocentry{}{subsecccc 4444}
4444}\leavevmode\newpage
\addsubsectiontocentry{}{subsec 5555}
5555}\leavevmode\newpage
\addsubsectiontocentry{}{subsecdd 6666}
6666}\leavevmode\newpage
\addtocontents{toc}{\protect\end{multicols*}}
\addsec{sec}
\addsec{sec}
\end{multicols*}
\end{document}
[![alt text][1]][1]
[1]: https://texwelt.de/wissen/upfiles/test_463.pnghttps://texwelt.de/wissen/upfiles/test_464.png
