**Update**
Wieder mit der `multicols*` Umgebung für Titelseite und Inhaltsverzeichnis:
\documentclass[landscape]{scrartcl}
\usepackage[showframe=true]{geometry}
\usepackage{multicol}
\setlength{\columnseprule}{1mm}
\newif\ifinsidesection
\DeclareTOCStyleEntry[
onstarthigherlevel=\LastTOCLevelWasLower\begin{multicols}{2}\insidesectiontrue%
]{tocline}{subsection}
\DeclareTOCStyleEntry[
onstartlowerlevel=\ifinsidesection\end{multicols}\fi\insidesectionfalse\LastTOCLevelWasHigher%
]{tocline}{section}
\AtEndDocument{%
\addtocontents{toc}{%
\protect\ifinsidesection\protect\end{multicols}\protect\fi%
\protect\insidesectionfalse%
}%
}
\usepackage{mwe}
\begin{document}
\begin{multicols*}{2}
\rule{2cm}{12cm}
\begin{center}
\usekomafont{disposition}\Huge Hier der Haupttitel\par
\end{center}
\vspace*{1em}
\columnbreak
\tableofcontents
\lipsum[66]
\end{multicols*}
\addsec[short version sec]{}
\addsubsectiontocentry{}{subsec 1111}
\lipsum[1]
\addsubsectiontocentry{}{subsecaaa 2222}
\addsubsectiontocentry{}{subsecbb 3333}
% Hier Spaltenumbruch gewünscht
\addsubsectiontocentry{}{subsecccc 4444}
\addsubsectiontocentry{}{subsec 5555}
\addsubsectiontocentry{}{subsecdd 6666}
\addsec{sec}
\addsec{sec}
\end{document}
Mit obigem Code beginnt der erste Unterabschnittseintrag in einem Abschnitt eine `mulitcols` Umgebung im Inhaltsverzeichnis. Diese Umgebung wird vom nächsten Abschnittseintrag beendet. Da nach dem letzten Unterabschnitt eventuell kein neuer Abschnitt mehr folgt, wird mit
\AtEndDocument{%
\addtocontents{toc}{%
\protect\ifinsidesection\protect\end{multicols}\protect\fi%
\protect\insidesectionfalse%
}%
}
sicher gestellt, dass auch in dem Fall die letzte `multicols` Umgebung im Inhaltsverzeichnis wieder geschlossen wird.
Ergebnis:
[![alt text][1]][1]
----------
**Original answer**
\documentclass[landscape]{scrartcl}
\usepackage[showframe=true]{geometry}
\usepackage{multicol}
\setlength{\columnseprule}{1mm}
\newif\ifinsidesection
\DeclareTOCStyleEntry[
onstarthigherlevel=\LastTOCLevelWasLower\begin{multicols}{2}\insidesectiontrue%
]{tocline}{subsection}
\DeclareTOCStyleEntry[
onstartlowerlevel=\ifinsidesection\end{multicols}\fi\insidesectionfalse\LastTOCLevelWasHigher%
]{tocline}{section}
\AtEndDocument{%
\addtocontents{toc}{%
\protect\ifinsidesection\protect\end{multicols}\protect\fi%
\protect\insidesectionfalse%
}%
}
\usepackage{mwe}
\begin{document}
\rule{2cm}{12cm}
\vfill
\begin{center}
\usekomafont{disposition}\Huge Hier der Haupttitel\par
\end{center}
\vfill
\tableofcontents
\bigskip
\lipsum[66]
\addsec[short version sec]{}
\addsubsectiontocentry{}{subsec 1111}
\lipsum[1]
\addsubsectiontocentry{}{subsecaaa 2222}
\addsubsectiontocentry{}{subsecbb 3333}
% Hier Spaltenumbruch gewünscht
\addsubsectiontocentry{}{subsecccc 4444}
\addsubsectiontocentry{}{subsec 5555}
\addsubsectiontocentry{}{subsecdd 6666}
\addsec{sec}
\addsec{sec}
\end{document}
Result:
[![alt text][2]][3]
[1]: https://texwelt.de/wissen/upfiles/tw_twocolumnintoc1.png
[2]: https://texwelt.de/wissen/upfiles/tw_twocolsintoc.png
[3]: https://texwelt.de/wissen/upfiles/tw_twocolsintoc.png