\documentclass{article}
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\usepackage{mathtools}
\begin{document}
\begin{equation}
\begin{aligned}
\mathbf{\hat A} &= - {\left( {\mathbf{\hat E} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat H} + {{\rm{\phi }}^2}\,\mathbf{I}} \right)^{ - 1}}\left( {\mathbf{\hat D} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat X}} \right)\mathbf{\hat x}\\
\mathbf{\hat T} &= \underbrace {\mathop {\mathop {\left[ {\left( {\mathbf{D} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{X}} \right) - \left( {\mathbf{E} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{H}} \right){{\left( {\mathbf{\hat E} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat H} + {{\rm{\phi }}^2}\,\mathbf{I}} \right)}^{ - 1}}\left( {\mathbf{\hat D} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat X}} \right)} \right]}\limits_{} }\limits_{} }_{\mathbf{G}\left( {i{\rm{\phi }}} \right)}\mathbf{\hat x}
\end{aligned}
\end{equation}
\begin{equation}
\begin{aligned}
\phantom{\hat{\mathbf{f}}}
&\begin{aligned}
\mathllap{\hat{\mathbf{A}}} &= - \left( \widetilde{\mathbf{E}} + i\,\rm{\phi},\widetilde{\mathbf{H}} + \rm{\phi}^2\,\widetilde{\mathbf{I}} \right)^{-1} \left( \widetilde{\mathbf{D}} + i\,\rm{\phi}\,\widetilde{\mathbf{X}} -\rm{\phi}^2\,\widetilde{\mathbf{M}} \right)\mathbf{\hat x}
\end{aligned}\\
&\begin{aligned}
\mathllap{\hat{\mathbf{T}}} &= %\underbrace{
\Bigg[
\left( \mathbf{D} + i\,\rm{\phi}\,\mathbf{X}\,-\rm{\phi}^2\,\mathbf{M} \right) - \left( \mathbf{E} + i\,\rm{\phi}\,\mathbf{H}\,-\rm{\phi}^2\,\mathbf{I} \right) \\
&\hspace{2cm}{\left( \widetilde{\mathbf{E}} + i\,\rm{\phi}\,\widetilde{\mathbf{H}} + \rm{\phi}^2\,\widetilde{\mathbf{I}} \right)}^{ - 1}
\left( \widetilde{\mathbf{D}} + i\,\rm{\phi}\,\widetilde{\mathbf{X}} -\rm{\phi}^2\,\widetilde{\mathbf{M}} \right)
\Bigg]
%}_{\mathbf{G}\left( {i\rm{\phi}} \right)}
\mathbf{\hat x}
\end{aligned}\\
&\begin{aligned}
\end{aligned}
\end{aligned}
\end{equation}
\begin{equation}
\mathbf{\hat T} = \underbrace {\left[ {\left( {\mathbf{D} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{X}} \right) - \left( {\mathbf{E} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{H}} \right){{\left( {\mathbf{\hat E} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat H} + {{\rm{\phi }}^2}\,\mathbf{I}} \right)}^{ - 1}}\left( {\mathbf{\hat D} + i\,{\rm{\phi }}\,\mathbf{\hat X}} \right)} \right]}_{\mathbf{G}\left( {i{\rm{\phi }}} \right)}\mathbf{\hat x}
\end{equation}
\end{document}
Wegen urlaub nur ganz kurz: ich kenne nur die methode mit aligened innerhalb von \underbrace. dabei wird aber nicht die klammer über zwei zeilen umbrochen, sondern nur über die gesamte breite der beiden zeile unter die unterste zeile gesetzt. vielleicht hilft dir das als notlösung ja bereits.